4 Patrullas. Ningún buque hundido. 1 dañado. 1 fragata hundida (1.370tn)

1ª Patrulla
Zarpa de Kiel el 25 de Febrero de 1943 hacia el Atlántico Norte.
El U666 pasaría a formar parte del grupo Neuland, situado al Oeste de Irlanda. El día 7 de Marzo el U66, junto a otros diez uboote situados en la zona Norte en la línea de patrulla, se dirigirían hacia el Noroeste bajo la denominación de grupo Ostmark. El grupo Ostmark debía formar el día 8 una línea de patrulla por delante del convoy SC121, avistado por el U405 el día 6 al Sur de Groenlandia.
Además del grupo Ostmark, a la zona acudirían otros diecisiete uboote procedentes de los grupos Wildfang, Burggraf y Neptun. El U666 no tendría suerte. En las operaciones contra el convoy SC121 serían hundidos doce buques y otro quedaría dañado. La operación finalizaría el día 11 al Sur de Islandia.
Tras la operación contra el convoy SC121, al grupo Ostmark se le unirían otros uboote recién llegados y tres más del grupo Burggraf. Todos ellos formarían al grupo Stürmer. El grupo Stürmer se situaría a partir del día 14 en la zona central del Atlántico Norte para operar contra el convoy SC122. El grupo se dirigiría hacia el Oeste hasta el día 16 a la búsqueda del convoy, ese día pondrían rumbo Suroeste para interceptarlo. El contacto se produciría la noche del 16 al 17 de Marzo y el grupo Stürmer atacaría al convoy durante tres días.
A medida que los uboote se acercaban al convoy, eran rechazados por los escoltas. El día 17 el U666 sería atacado por la corbeta HMS.Godetia, el destructor HMS.Upshur y un avión Liberator del escuadrón 86.
A primera hora del día 16 el U66 afirmaría haber alcanzado a tres buques, uno de ellos se hundiría. En realidad únicamente lograría alcanzar a un buque, concretamente al SS.Carras (griego 5.234tn), que no se hundiría en esta ataque. El SS.Carras sería finalmente hundido por el U333 esa misma tarde. El día 19 el U66 sería atacado y dañado por un avión Fortress del escuadrón 220 (F/O W.Knowles).
La operación contra los convoys SC122 y HX229, que aparecería en la zona cuando se estaba atacando al convoy SC121, fue la mayor operación realizada contra un convoy en toda la Segunda Guerra Mundial, con cuarenta uboote implicados y un total de veintiún buques aliados hundidos. Se perdería un solo uboot, el U384.
El U666, junto a otros uboote del grupo Stürmer, se uniría a otros recién llegados para formar, a partir del día 25, el grupo Seeteufel. El grupo se situaría al Sureste de Cape Farewell y al Sur de la línea de patrulla Seeteufel, para operar contra el convoy SC123. A partir del día 26 los grupos Seewolf y Seeteufel se unirían para formar una línea de patrulla de 800 millas de longitud al Sur de Cape Farewell.
El U305, situado en el extremo Norte de la línea de patrulla Seewolf, avistaría el día 27 al convoy HX230. El U666 pudo ser uno de los veintidós uboote que se dirigieron a interceptar al convoy. No obstante, debido al empeoramiento de las condiciones meteorológicas, sólo cinco uboote lograrían contactar con el convoy que perdería un buque, hundido por el U610. La operación finalizaría el día 30. El U666 sería reabastecido por el U463, en la zona central del Atlántico Norte, para iniciar el regreso a la base.
El U666 llegaría a su nueva base en St.Nazaire el 10 de Abril de 1943.

2ª Patrulla
Zarpa de St.Nazaire el 6 de Mayo de 1943.
De trayecto el U666 sería atacado, el día 9, en el golfo de Vizcaya por un avión Halifax del escuadrón 58 (F/Sgt J.A.Hoather). El avión sería derribado.
El U666 se uniría al grupo Oder. Este grupo quedaría situado a partir del día 18 en la zona central del atlántico Norte para interceptar al convoy SC130, que podría haber virado hacia el Sur. En realidad el convoy no se había desviado tan al Sur y sería interceptado por los grupos Donau-1 y 2, situados al Norte del grupo Oder. A causa de los escoltas aéreos la operación sería un fracaso, se perderían tres uboote .
Los uboote del grupo Oder pasarían a formar parte de una nueva línea de patrulla, la Mosel, formada a partir del día 21. La línea de patrulla Mosel se situaría a 400 millas al Sur de Cape Farewell para interceptar al convoy HX239. El convoy se dirigía hacia el Este procedente de Newfoundland.
El U305 avistaría al convoy el día 22 pero no pudo seguirlo a causa de la constante presencia de aviones de escolta. El grupo Mosel también estaba siendo acosado por aviones procedentes de portaviones de escolta y el día 23, al no encontrar el convoy y con siete uboote dañados, la operación se anularía.

El grupo se separaría para dirigirse a una zona situada a 600 millas al Norte para ser reabastecidos por el U488. El convoy UGS fue avistado por un uboot, que iniciaba su patrulla, el día 8 a unas 100 millas de la posición original del grupo Trutz. La decisión de reabastecer a los uboote había sido precipitada. El día 15, tras completarse la operación de reabastecimiento el grupo se reagruparía para formar tres líneas de patrulla Norte-Sur, Trutz-1, 2 y 3. Las líneas de patrulla se situarían a 1.000 millas de Bermuda y el U666 formaría parte de la línea Trutz-2.
Los uboote permanecieron hasta el día 22 y al no divisar nada, los uboote empezarían a dirigirse hacia el Este. El día 27 se detendrían a 200 millas al Suroeste de las Azores. El día 29 se tuvo claro que los convoys GUS8, GUS8a y UGS10 habían pasado las líneas de patrulla sin ser detectados.
El U666 regresaría a St.Nazaire el 9 de Julio de 1943.

3ª Patrulla
Zarpa de St.Nazaire el 31 de Agosto de 1943 hacia el Atlántico Norte.
El U666 fue uno de los catorce uboote que el día 20 formaría una línea de patrulla (Grupo Leuthen) al Suroeste de Islandia para interceptar a un convoy ONS. A ellos se les unirían otros seis uboote que se habían agrupado al Norte de las Azores y que tras ser reabastecidos se dirigieron al Norte. La formación de este Grupo se mantuvo en secreto para evitar que los aliados, alertados por la presencia del Grupo, desviaran de sus rutas a los convoys. No obstante el día 19 el U341 que se dirigía al punto de encuentro fue localizado, atacado y destruido por un avión Canadiense muy cerca de la línea de patrulla.
A primera hora del día 20, antes de que el Grupo Leuthen estuviera a punto, sería avistado el convoy ON202. Cuatro uboote se acercarían al convoy pero sólo uno lograría realizar un ataque en inmersión. Por la mañana el contacto se perdería a causa de los escoltas, tantos navales como aéreos. El convoy ON202 se uniría durante el día al ONS18. El contacto con el, ahora, convoy combinado se recuperaría el día 20 por la tarde.
Solamente cinco uboote lograrían acosar al convoy, el resto del Grupo Leuthen intentaron atacar a los escoltas para alejarlos del convoy. La niebla aparecería el día 21 y permanecería todo el día y parte del siguiente. Al desaparecer la niebla aparecieron los aviones de escolta, los uboote permanecerían en la superficie para atacarlos, si fuera necesario.
A primera hora del día 23 se realizarían más ataques sobre el convoy y sus escoltas. El U666 hundiría a la fragata HMS.Itchen al Sureste de Cape Farewel. Un segundo torpedo lanzado por el U666 estallaría en la estela de la corbeta HMCS.Morden. La operación finalizaría a media mañana del día 23 con un balance de seis buques hundidos, otro dañado y dos uboote perdidos.
Algunos de los uboote del grupo Leuthen iniciarían el regreso a la base y serían reemplazados por otros de recién llegados. Entonces, el día 27 se formaría una nueva línea de patrulla, la Rossbach, para operar contra el convoy ON203. El convoy pasaría al Norte de la línea de patrulla sin ser detectado. Al grupo también se le escaparía el convoy ONS19 que pasaría al Norte de la línea de patrulla. En un intento por atraparlo el grupo Rossbach se dirigiría hacia el Norte el día 1 de Octubre.
A partir del día 3 el grupo Rossbach se dirigiría hacia el Este para interceptar al convoy ON204. Ese mismo día el U666 resultaría dañado por los ataques con cargas de profundidad realizados por dos escoltas del convoy. El U666 se alejaría de la zona para realizar varias reparaciones de emergencia. A causa de las averías, el U666 no podía sumergirse, y el día 5 recibiría la orden de regresar a la base.
El U666 llegaría a St.Nazaire el 16 de Octubre de 1943.

4ª Patrulla
Zarpa de St.Nazaire el 16 de Diciembre de 1943 y llega a Lorient el 18 de Diciembre de 1943.

5ª Patrulla
Zarpa de Lorient el 25 de Diciembre de 1943 hacia una zona situada al Oeste de las Islas Británicas.
Desde primeros de Enero de 1944 el U666 operaría con el grupo Rügen, los integrantes del grupo estaban operaban en solitario dispersos entre los 50 y los 61 grados Norte y entre los 18 y los 24 grados Oeste. El día 26 los uboote se agruparían para formar una nueva línea de patrulla, la Stürmer, y se situarían al Noroeste del Canal del Norte. El grupo estaba a la espera del convoy ON221. El convoy ON221 había sido avistado por la aviación alemana el día 27. Problemas técnicos evitarían que los aviones pudieran guiar adecuadamente a los uboote hacia el convoy. La búsqueda del convoy se anularía el día 29 ante el informe dado por un avión del avistamiento de una posible flota invasora, formada por más de 200 lanchas, a unas 120 millas al Oeste del estuario del Gironde.
Todos los uboote situados en el Atlántico Norte recibieron la orden de dirigirse hacia el golfo de Vizcaya. Poco después se supo que la “flota invasora”, era en realidad un grupo de traineras españolas que se dirigían a su zona de pesca.
El día 31 el grupo Stürmer estaba de nuevo situado al Noroeste del Canal del Norte. A primeros de Febrero los grupos Stürmer y Hinein empezaron a rastrear hacia el Oeste y a partir del día 3 se agruparían para formar los grupos Igel-1 y Igel-2. El U666 quedaría situado en el grupo Igel-1. Entre los días 4 y 10 de Febrero el grupo operaría disperso al Sureste de Islandia. El aumento de la actividad aérea enemiga obligaría a los uboote a dirigirse hacia el Oeste.
El último informe recibido del U666 fue del día 10 de Febrero. Se desconocen la causa de su perdida.
No hubo supervivientes, 51 muertos.