2 Patrullas, 6 buques hundidos (29.552 tn) 1 dañado.

1ª Patrulla
Zarpa de Kiel el 1 de Mayo de 1941 hacia el Atlántico Norte.
El U556 debía patrullar al Oeste de las Islas Británicas, hasta los 25º Oeste. El día 6 hundiría al pesquero Emanuel (islas Faroes 166tn) al Oeste de las Faroes. El U94 avistaría el día 7 al Sur de Islandia al convoy OB318, el U556 sería uno de los uboote que acudirían a su llamada. El día 10 por la mañana al Este de Cape Farewell el U556 torpedearía y dañaría al SS.Aelybryn (británico 4.986tn) y fallaría al atacar al Vapor Británico SS.Chaucer. El SS.Aelybryn llegaría a Reykjavik el día 17. En dos nuevos ataques realizados ese mismo día 10 de Mayo el U556 hundiría al SS.Empire Carobou (británico 4.861tn) y al SS.Gand (belga 5.086tn).
El día 11 los uboot U556, U93, U94 y U98 formarían una línea de patrulla al Sureste de Groenlandia. A partir del día 13 se les unirían los U74, U97, U109 y U111. El Grupo se dirigiría hacia el Suroeste el día 15 y formarían una nueva línea de patrulla al Sureste de Cape Farewell.
El día 19 el U94 avistaría al convoy HX126 y poco a poco el resto de uboote llegarían a la zona para atacarlo. El U556 sería el primero en interceptarlo, el día 20 hundiría al buque cisterna MV.British Security (británico 8.470tn) al SS.Cockaponset (británico 5.995tn) y al MV.Darlington Court (británico 4.974tn).
Tras esta operación el U556 iniciaría el regreso a la base el día 24, el día en el Acorazado Bismarck y el Prinz Eugen intentaban llegar al Atlántico a través del Estrecho de Dinamarca. Se planeó que un Grupo de uboote debía formar una línea de patrulla de (Nordeste a Sureste) al Sur de Cape Farewell y cuando los Acorazados la hubieran cruzado los uboote debían atacar a sus perseguidores.
No obstante los planes se cambiarían. El Bismarck se dirigiría hacia St.Nazaire y el Prinz Eugen se dirigiría hacia el Suroeste. La noche del 24 al 25 de Mayo el Bismarck resultaría dañado por un torpedo lanzado por un avión Swordfish. Los uboote U556, U74, U97, U98, U109, U48, U73 y U108 debían reunirse con el Acorazado el día 25 a 450 millas de St.Nazaire (creando una línea de patrulla hacia el Noroeste desde Cabo Ortegal) para ayudarlo. A causa de una tormenta la línea de patrulla no estaría formada hasta el día 26. Esa misma tarde el Bismarck se encontraba al Noroeste de la línea de patrulla, navegando paralela a ella. A los uboote con torpedos se les ordenó dirigirse en su ayuda pero el mal estado de la mar evitaría que lograran avistarlo.  El día 26 el U556 avistaría a los buques británicos HMS.Renown y HMS.Ark Royal que se dirigían desde Gibraltar a interceptar al Bismarck, al U556 no le quedaba ningún torpedo. El Bismarck sería hundido la mañana del día 27 de Mayo.
El U556 llegaría a Lorient el 30 de Mayo de 1941.